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?南京航空航天大學郭萬林院士團隊:二維異質結構中的范德華相互作用

作者:http://xiaofei168.com 發布時間:2019-10-04 18:56:19

?南京航空航天大學郭萬林院士團隊:二維異質結構中的范德華相互作用

通過范德華(vdW)相互作用組裝的二維異質結構在物理學和電子學等領域引起了廣泛的興趣。理解這些異質界面上的vdW相互作用對于這些復雜的二維異質結構的構建和操作是至關重要的。然而,以往的實驗研究主要集中在同質石墨晶體的層間相互作用以及石墨烯與基底之間的相互作用。從理論上講,雖然密度泛函理論中已經引入了多種vdW方法來研究同質vdW晶體之間的相互作用,但這些方法在二維異質結構中的可靠性仍有待驗證。



【成果簡介】



近日,南京航空航天大學郭萬林院士團隊通過直接測量和異質界面間粘附競爭的實驗策略和方法研究了不同范德華異質界面上的范德華相互作用強度差異并給出理論模型。通過六方氮化硼(BN)、石墨以及二硫化鉬(MoS2)的接觸分離實驗,從微米尺度表明石墨與二硫化鉬的vdW相互作用強于與氮化硼的vdW相互作用。用穩定包覆石墨薄片的原子力顯微鏡探針的定量測量,從納米尺度表明,BN與石墨、MoS2與石墨之間的臨界粘附壓力分別是石墨與石墨之間的0.953倍和1.028倍。結果與考慮材料介電特性的Lifshitz理論模型的預測一致,說明材料介電性質在異質界面vdW相互作用中起著重要作用。這些發現為二維異質結構的構建提供了更大的自由度,并給出了一種新的二維異質結構的逐層剝離方法。該成果近日以題為“Probing van der Waals interactions at two-dimensional heterointerfaces”發表在知名期刊Nature Nanotechnol.上。



【圖文導讀】



圖一:石墨包覆AFM探針研究二維異質結構中的范德華相互作用



?南京航空航天大學郭萬林院士團隊:二維異質結構中的范德華相互作用



作者選取石墨、六方BN和MoS2等三種典型具有較大差異電學性質的2D材料,以探測異質界面處的vdW相互作用。為簡明起見,主要關注石墨-BN和石墨-MoS2界面。



(a)石墨(i)、BN(ii)和MoS2(iii,iv)的晶格常數和表面原子,其中MoS2的頂層和底層硫原子分別用藍色和黃色表示;



(b)穩定包裹薄層石墨片的AFM探針與BN-MoS2/石墨基底實驗接觸示意圖;



(c)分別在BN、MoS2和石墨上測得的典型力-距離曲線。插圖,臨界粘附力的放大視圖;



(d)測量100次的石墨-石墨臨界粘附力(PG/G)的直方圖分布。黑線是高斯擬合,采樣間隔為Δx=0.25nN;



(e)石墨-BN(PBN/G)和石墨-MoS2(PMoS2/G)中測得的臨界粘附力與石墨-石墨(PG/G)中的臨界粘附力之比的直方圖分布。



圖二:BN-石墨-MoS2的接觸分離競爭測試



?南京航空航天大學郭萬林院士團隊:二維異質結構中的范德華相互作用



在AFM測量中,石墨尖端與基底之間的相對晶體取向是隨機的。為了研究結果是否依賴于堆疊方向,利用微尺度接觸分裂競爭策略來定性比較它們的層間相互作用。



(a)接觸分離競爭測試的示意圖;



(b)不同堆疊取向的BN-石墨-MoS2層的結果的光學圖像。比例尺為5μm。



圖三:DFT計算層間相互作用



?南京航空航天大學郭萬林院士團隊:二維異質結構中的范德華相互作用



在Perdew-Burke-Ernzernhof(PBE)交換關聯函數基礎上使用多種范德華修正方法計算模擬實驗體系。模擬結果并不符合實驗現象,說明常用的范德華修正在比較不同異質界面范德華作用相對強弱時有待改進發展。



(a)計算得到的石墨烯-BN和石墨烯-MoS2異質結構的單位面積結合能關于層間距的函數關系。曲線(i)多體色散法;(ii)Grimme的DFT+D2,(iii)vdW-DF,(iv)非局部vdW泛函OPT88和(v)Tkatchenko和Scheffler方法。圖中零位移指平衡位置。



(b)石墨烯-BN與石墨烯-MoS2的臨界作用力比值。



圖四:由Lifshitz理論導出的層間作用力



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為理解不同二維異質界面上vdW相互作用差異產生的機制,作者從vdW晶體的介電性質出發,使用Lifshitz理論計算了層間vdW能量。



(a)Lifshitz理論計算模型示意圖;



(b)隨機相位近似方法計算得體塊vdW晶體的介電函數虛部;



(c)5nm石墨-5nm BN和5nm石墨-5nm MoS2薄膜異質結單位面積層間力關于層間位移的函數;



(d)單層石墨烯-BN和單層石墨烯-MoS2異質結單位面積層間力關于層間位移的函數。



圖五:MoS2逐片剝離石墨-BN-石墨異質結構



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實驗表明,與BN相比,MoS2更容易吸附石墨;而與石墨相比,MoS2對BN的吸附更強?;谶@些結果,作者證明可以使用薄片MoS2作為工具將石墨-BN-石墨異質結構逐片剝離。



(a)逐片剝離過程示意圖;



(b)原始石墨-BN-石墨疊層(左)的光學圖像,其頂部石墨首先被移除(中間),然后移除BN薄片(右)。



【小結】



通過采用石墨穩定包覆的AFM探針的力曲線測量和接觸分離競爭實驗,系統地研究了石墨-石墨、石墨-MoS2和石墨-BN界面的vdW相互作用。結果表明,無論異質界面的相對堆垛方向如何,MoS2對石墨的吸引力總是大于BN。定量測量表明,PBN/G和PMoS2/G分別為0.953倍和1.028倍的PG/G。目前常用的五種基于DFT的vdW修正(主要作為同質界面的基準)無法準確描述實驗結果,而將材料介電性質考慮在內的Lifshitz理論可以合理解釋異質界面的相互作用力地差異。這些結果表明,材料的介電性質在確定異質界面的vdW相互作用中起著重要作用,通過比較石墨-MoS2和石墨-BN異質界面的相互作用強度,進一步驗證了這一點。在此基礎上,提出并展示了一種二維異質結構的逐片剝離方法,為二維異質結構的構建及其應用提供了更大的自由度。



文獻鏈接:Probing van der Waals interactions at two-dimensional heterointerfaces(Nature Nanotechnology,2019,DOI:10.1038/s41565-019-0405-2)



【團隊介紹】



郭萬林,博士,教授,中國科學院院士?,F任南京航空航天大學納米科學研究所所長,納智能材料器件教育部重點實驗室主任。長期從事新型功能材料與器件、飛機結構抗疲勞斷裂設計方面的理論難題和關鍵技術的研究。建立了低維材料結構力-電-磁-熱耦合的物理力學理論體系;在宏觀工程環境中發現了流-固界面邊界運動生電、氣流生電和蒸發生電效應,拓展了經典動電理論,推動水伏科學與技術的研究。建立了飛機結構三維疲勞斷裂理論、攻克了飛機結構三維損傷容限關鍵技術。在Nature Nanotech.、Nature Commun.、PRL、Adv.Mater.、JACS、Nano Lett.、JMPS等刊物發表學術論文400多篇,多次被選為封面,被SCI收錄287篇、篇均被引20多次;多年連續入選愛思唯爾中國高被引學者榜單。



納米科學研究所團隊,包括杰青、優青、青長,青千、全國優博和優博提名等優秀人才?;诩{尺度多場耦合智能體系理論,建立新概念和學說體系,提出納智能材料器件的新原理,水伏科技等,發展面向應用的納智能材料器件的制備、性能表征和測控技術,開拓納米科技在能源、信息,尤其是空天技術相關高端領域的應用,探索納米科技由基礎研究向工程技術的跨越途徑。



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